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《ACS NANO》刊登张晨栋团队最新研究成果:单层WSe2点缺陷态的调制

日期: 2019-04-01      阅读:

近日,《ACS NANO》在线发表了物理科学与技术学院张晨栋教授团队的最新研究成果。论文题为《Engineering Point-Defect States in Monolayer WSe2》。该工作由武汉大学张晨栋教授,德克萨斯大学奥斯汀分校Chih-Kang Shih教授,中国人民大学季威教授,阿卜杜拉国王科技大学Lain-Jong LI教授和香港大学姚望教授多个团队合作完成。张晨栋为第一作者和共同通讯作者,武汉大学为论文第一署名单位。

缺陷工程是新兴二维半导体性能调制的重要手段。其中,点缺陷是决定二维过渡金属二卤化物(TMDs)诸多关键物性的核心因素,如功函数、载流子输运机制和束缚激子的单光子发射等。而该材料中点缺陷在微观层面的直接实验研究还甚缺乏,其原子尺度构效关系未有定论。张晨栋教授等人结合扫描隧道显微镜/扫描隧道谱和第一性原理计算,研究了单层WSe2中单钾原子修饰的钨空位的原子-电子结构。


图1(a)单层WSe2中钨空位的原子分辨STM图像。(b)大面积均一的钾原子修饰缺陷。


该工作首先利用分子束外延技术,通过对动力学热力学窗口的精确控制,获得大面积均一结构的单钾原子修饰的钨空位缺陷 [1(b)]。结合多种模式的扫描隧道谱表征, 在实验上首次直接观测到单层TMD材料点缺陷的多重隙间能级 [2]。与第一性原理计算结合,提出单层TMD中本征点缺陷态难以被观测的原因在于其原子轨道构成及z方向波函数缺乏交叠。单个钾原子的电子注入效应,对缺陷态能级和波函数分布进行了显著调制,为实验上对点缺陷的观测提供了窗口(例如,在该工作中澄清了扫描探针测量对缺陷类型的判定)。

此外与理论计算结合,该工作预言了钾原子贡献的未配对电子会在自由状态的材料体系中导致局域磁矩(~1B)的产生,该磁矩依赖于奇-偶数电子填充状态,可能通过外电场实现调控开关状态。实验上对于“关”状态的能级结构观测与理论预言精确符合。值得注意的是,二维TMD材料点缺陷的磁性近期也在其它实验工作中获得一定证实,为二维半导体材料在自旋器件应用和能谷-自旋-偏振结合的光电器件开发提供了新的可能。




图2. 钨空位的扫描隧道谱(STS)研究。单钾原子修饰钨空位 (红色);本征钨空位 (橙色);单层WSe2(黑色)

该工作揭示了二维半导体材料中点缺陷的原子-电子结构关联,演示了单原子尺度上的点缺陷修饰调控,对扫描探针技术在该方向研究中的一些关键问题进行了澄清,并为在二维半导体材料中自旋自由度的应用提供了新的可能。

该工作得到了科技部重点研发计划,国家自然科学基金和中科院战略先导专项等项目的支持。

原文链接:

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acsnano.8b07595